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青岛能源所开发出新型功能化纳米细菌纤维素制备方法,化学所在纤维素基固态荧光材料及应用方面取得系列进展

2019年6月15日 - 美高梅mgm02233.com
青岛能源所开发出新型功能化纳米细菌纤维素制备方法,化学所在纤维素基固态荧光材料及应用方面取得系列进展

纳米细菌纤维素是由微生物发酵生成的纤维素材料,具有独特的纳米多孔纤维结构,具有高结晶度、高比表面积、高聚合度、优良渗透性、高孔隙度、优良机械特性等众多优点。经过功能化的细菌纤维素在化学传感、生物成像、紫外屏蔽、油吸附、燃料电池、生物医用材料、离子检测、防伪标识等众多领域具有良好的应用前景。目前,BC主要通过物理涂覆或化学改性进行功能化。物理涂覆条件温和,但是功能化修饰分子易脱落。化学修饰改性的材料性能不佳,污染严重,难规模化生产。

纤维素是自然界储量最大的天然高分子,具有来源广、储量巨大、可再生、可完全生物降解以及生物相容性好等优点,被认为是满足人类社会未来可持续发展的“取之不尽、用之不竭”的能源和化工原材料。纤维素高分子链上周期性分布着丰富的羟基基团,具备优异的化学可修饰性,通过纤维素的均相反应,可将不同功能基团引入到纤维素链上,从而赋予纤维素新的性能,是实现纤维素高值化利用的有效途径()。

纤维素是自然界储量最大的天然高分子,具有来源广、储量巨大、可再生、可完全生物降解以及生物相容性好等优点,被认为是满足人类社会未来可持续发展的“取之不尽、用之不竭”的能源和化工原材料。纤维素高分子链上周期性分布着丰富的羟基基团,具备优异的化学可修饰性,通过纤维素的均相反应,可将不同功能基团引入到纤维素链上,从而赋予纤维素新的性能,是实现纤维素高值化利用的有效途径(Mater.
Chem. Front.,
2017, 1, 1273)。

针对上述问题,中国科学院青岛生物能源与过程研究所生物基材料组研究员咸漠、张海波带领课题组成员独辟蹊径开发出一种新型的功能化纳米细菌纤维素的制备方法,将6-羧基荧光素修饰的葡萄糖作为底物,利用微生物Komagataeibacter
sucrofermentans原位发酵产生具有非自然特征荧光功能性的BC。相关成果已发表于《自然-通讯》(Nature
Communications,
DOI: 10.1038/s41467-018-07879-3)。

在国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的大力支持下,中科院化学研究所工程塑料重点实验室研究员张军课题组近年来在纤维素的均相化学反应以及纤维素功能化新材料的设计合成方面开展了深入研究。利用纤维素上易于修饰的羟基基团,以化学键合方式将具有聚集诱导淬灭效应的常见荧光分子连接到纤维素主链。通过高分子链的“锚定”和“稀释”效应以及基团间的静电排斥力效应相互协同,有效克服了荧光分子的ACQ效应,得到了含ACQ荧光分子的纤维素基固体荧光材料()。基于上述策略,分别合成了红蓝绿三种纤维素基固态荧光材料,结合荧光共振能量转移效应和三基色原理,通过简单混合并控制比例即获得了易于打印的新型动态全彩固态荧光材料()。将具有响应性质的荧光基团链接到纤维素高分子链还可显著增强其分子识别能力,从而得到对金属离子、酸碱性超敏感的新型荧光探针和便携式试纸(ACS
Appl. Mater. Interfaces, 2018, 10, 2114; 3085)。

在国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的大力支持下,中科院化学研究所工程塑料重点实验室研究员张军课题组近年来在纤维素的均相化学反应以及纤维素功能化新材料的设计合成方面开展了深入研究。利用纤维素上易于修饰的羟基基团,以化学键合方式将具有聚集诱导淬灭效应的常见荧光分子连接到纤维素主链。通过高分子链的“锚定”和“稀释”效应以及基团间的静电排斥力效应相互协同,有效克服了荧光分子的ACQ效应,得到了含ACQ荧光分子的纤维素基固体荧光材料(Adv.
Optical Mater.,
2016, 4,
2044)。基于上述策略,分别合成了红蓝绿三种纤维素基固态荧光材料,结合荧光共振能量转移效应和三基色原理,通过简单混合并控制比例即获得了易于打印的新型动态全彩固态荧光材料
(Adv. Funct. Mater., 2018, 28,
1703548)。将具有响应性质的荧光基团链接到纤维素高分子链还可显著增强其分子识别能力,从而得到对金属离子、酸碱性超敏感的新型荧光探针和便携式试纸(ACS
Appl. Mater. Interfaces,
2018, 10, 2114;美高梅mgm02233.com,Analytical Chemistry, 2019,
91, 3085)。

该方法验证了微生物发酵原位合成功能性材料的可行性,实现了荧光功能纤维素材料的微生物合成,成功地将合成生物学拓展到材料功能化领域。通过荧光显微镜、激光共聚焦显微镜、核磁共振、傅里叶红外和扫描电镜等方法对合成材料的性能进行表征分析,并与传统修饰方法获得的功能材料进行比较,证实了该方法获得材料的优良性能。该方法具有绿色、低成本、功能性强度可控且分布均匀等优点,解决了现今功能材料合成和性能方面的瓶颈问题,同时有望实现功能分子特定位点手性修饰。这项工作不仅为生物法合成功能性BC材料提供新的方向和思路,而且为通过微生物原位合成其他功能材料提供了新的视野。

近年来,张军团队和有机固体重点实验室王树研究团队合作,开展了纤维素基光功能材料在生物医学领域中的应用研究,并取得系列进展。如利用纤维素上多个可反应的羟基,在纤维素分子链上同时化学键合卟啉与季铵盐基团,得到了白光驱动、高效杀灭耐药性细菌且无毒的纤维素基抗菌涂层材料(Adv.
Health Mater.,2019, 8, e1801591)。

近年来,张军团队和有机固体重点实验室王树研究团队合作,开展了纤维素基光功能材料在生物医学领域中的应用研究,并取得系列进展。如利用纤维素上多个可反应的羟基,在纤维素分子链上同时化学键合卟啉与季铵盐基团,得到了白光驱动、高效杀灭耐药性细菌且无毒的纤维素基抗菌涂层材料(Adv.
Health Mater.,
2019, 8, e1801591)。

该研究获得国家自然科学基金、中科院青促会
、海南省重点研发计划和山东省泰山攀登计划的支持。

最近,他们设计并合成了新型比率型胺响应的纤维素基荧光材料,并基于此提出了可视化监测海鲜食品新鲜度变化的方法。其中,将作为指示剂的异硫氰酸酯荧光素及作为内标物的原卟啉分子分别通过共价键分别键连到醋酸纤维素分子链上。将所得到的CA-FITC与CA-PpIX简单按比例混合,得到了初始荧光可调的固态荧光材料。其荧光发射强度比值IFITC/IPpIX与胺浓度(5-25000
ppm)的对数呈线性关系,同时材料荧光由红色向绿色渐变,实现了快速、准确、实时地对环境中胺浓度进行可视化监测的目的。这种新型纤维素基荧光材料制备简单,具有良好的稳定性、可逆响应性、生物降解性和加工性能,可制备成多种材料形式,例如:油墨、涂层、透明柔性薄膜和纳米纤维薄膜等。将这种比率型胺响应纤维素基荧光材料的纳米纤维薄膜做成指示标签,成功实现了海鲜食品新鲜度原位可视化监测。该研究成果近日发表于《自然-通讯》(,2019,
10, 795)。

最近,他们设计并合成了新型比率型胺响应的纤维素基荧光材料,并基于此提出了可视化监测海鲜食品新鲜度变化的方法。其中,将作为指示剂的异硫氰酸酯荧光素及作为内标物的原卟啉分子分别通过共价键分别键连到醋酸纤维素分子链上。将所得到的CA-FITC与CA-PpIX简单按比例混合,得到了初始荧光可调的固态荧光材料。其荧光发射强度比值IFITC/IPpIX与胺浓度(5-25000
ppm)的对数呈线性关系,同时材料荧光由红色向绿色渐变,实现了快速、准确、实时地对环境中胺浓度进行可视化监测的目的。这种新型纤维素基荧光材料制备简单,具有良好的稳定性、可逆响应性、生物降解性和加工性能,可制备成多种材料形式,例如:油墨、涂层、透明柔性薄膜和纳米纤维薄膜等。将这种比率型胺响应纤维素基荧光材料的纳米纤维薄膜做成指示标签,成功实现了海鲜食品新鲜度原位可视化监测。该研究成果近日发表于《自然-通讯》(Nature
Communications
,2019, 10, 795)。

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功能性细菌纤维素的制备

比率型胺响应的纤维素基荧光材料的设计合成及其智能标签对海虾新鲜度的原位监测

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